主要介绍
文献题目:UncoveringthenatureofelectroactivesitesinnanoarchitectureddendriticBiforhighlyefficientCO2electroreductiontoformate
期刊:AppliedCatalysisB:Environmental
发表日期:-04-29
IF:19.
DOI:10./j.apcatb..
文献导读:
采用动态氢鼓泡模板(DHBT)制备了基于铋枝晶(Biden)的多孔电极。利用透射电子显微镜(TEM)直接观察表面活性位点,可以发现丰富的缺陷结构和高折射率的面形,而对Bi枝晶低折射率面形的选择性修饰表明它们是最活跃的Bi表面位点。制备的电极对CO2还原生成甲酸酯具有很高的选择性,法拉第效率为98%,在-0.82V下电流密度为18.8mAcm?2(μmolcm?2h-1),仅比热力学电势负mV。树突结构和二氧化碳电解电解性能非常稳定的长时间(~15h)。甲酸高法拉第效率(92±4%),CO2通量大大增强。这项工作概述了一种有效的策略,以发展具有优异性能的树枝状材料,以电还原二氧化碳。
催化剂的制备:
双枝晶的制备:首先将Bi枝晶(Biden)电沉积到Pb板上,以调整沉积条件并研究它们对沉积物形态的影响。Pb板面积为0.5cm2,表面经电抛光清洁平整。Bi电沉积由1mMBi(NO3)3和1MHCl电镀溶液进行。Bi树突(Biden)被恒电流沉积,电流密度从–0.1到–0.4Acm-2不等,沉积时间从1-40分钟不等。Pb多孔基底电极通过在10mMPb(ClO4)2+1MHClO4的电镀溶液中在–4Acm-2下以40s的时间进行动态氢鼓泡模板(DHBT)电沉积制备,用去离子水冲洗所有电极,并在温和的Ar气流下干燥30分钟。
Bi枝晶沉积条件的优化和物理化学表征
图1:在Pb板上以–0.4Acm-2沉积40分钟的Bi的SEM显微照片。Bi沉积物非常多孔。它具有蜂窝状初级结构,表面孔隙约。图1a:直径μm。这种结构是在剧烈析氢(DHBT沉积条件)下通过电沉积制备的薄膜的特征。图1c-d:在更高的放大倍率下,可以清楚地观察到Bi矿床的二级结构;它由树突组成,树突由附在树枝上的茎组成。茎的测量长度约为1μm。在SEM图像中,所有树枝和茎的末端都具有明显的球形轮廓(半径=5.4±1.0nm,参见图S3,与稍后通过HR-TEM分析确定的7.5nm半径相当吻合)。将在这些条件下沉积的铋称为树枝状Bi,Biden
图1e-f:Pb底物的树枝状性质,显示了下面多孔Pb电极和树枝状Bi的非常独特的形态。下面的多孔Pb基板的区域没有被Bi枝晶覆盖。图1g:被Bi枝晶覆盖的区域的形态与在Pb基板上进行Bi沉积时观察到的相同,表明Bi枝晶结构的形成不受影响通过增加底层基材的孔隙率。图1h:形成的Bi枝晶并不局限于表面区域,而是深入渗透到下方Pb基板的多孔区域中。
图2a:显示了典型的Bi枝晶的原子分辨率图像,直径约15nm,长度约70nm,
图2c-d:Bi菱形结构沿[]生长方向取向并沿垂直于()的平面。通过对两幅图像的直接视觉比较,结构的相似性更加明显。图2e:说明了枝晶结构,特别
转载请注明地址:http://www.abmjc.com/zcmbjc/493.html