ACSCatalysis残留银,促进电

电催化学术电化学甲醇氧化反应（MOR）已在实验和理论上得到了广泛研究。Pt及其合金由于能够断裂C-H键，对MOR显示出最高的催化活性。然而，这一特征也有利于CH3OH完全脱氢成CO，随后使Pt表面CO中毒。近日，德国卡尔·冯·奥西茨基大学GuntherWittstock研究了通过去合金化Ag75Au25获得了总残余Ag含量小于1%的纳米多孔金（NPG），并作为在0.1MNaOH水溶液中氧化甲醇、甲醛和甲酸盐的电催化剂。

本文要点

要点1.NPG被用来填充空穴微电极，这使得从多孔性材料中记录到良好的分辨伏安。此外，NPG与多晶金（Au(Poly)）的不同之处在于其微观结构和残留的Ag含量，其行为也与Au(Poly)明显不同。韧带表面的残留Ag含量高于其本体。NPG电极在0.1M的H2SO4中循环，可降低Ag的表面浓度。然后，可以通过欠电位沉积银（UPD）将其设置为定义值。

要点2.研究人员通过PtUPD的特征伏安特性分析了其表面结构，特别是脱Ag过程中表面结构的演变。在不同的电位区，Ag对电催化甲醇氧化反应(MOR)的影响不同。Ag覆盖将甲醇氧化电流的起始位置转移到不太正的电位。在峰值电流密度范围内，与不含Aag的NPG相比，只有特定的低Ag浓度才能提高MOR电流密度。此外，选择性中毒实验表明，{}和{}晶面贡献的电流最大。在1.63V的电位下，表面的Ag2O被氧化成AgO。这些层可以氧化甲醇并将其转化为CO2。要点3.甲醛的氧化比MOR和甲酸盐氧化的反应速度要快得多；根据施加的电位，该反应会导致CO和CO2的生成。鉴于甲醛的高氧化速率，如果它作为MOR所形成的中间体，将立即被进一步氧化。这是与甲醇在Pt上氧化相比的一个重要区别。在无甲醇溶液中，在相同电势范围内发生的水氧化在CO2生成过程中被抑制。AlexRicardoSilvaOlaya,etal,PromotingEffectoftheResidualSilverontheElectrocatalyticOxidationofMethanolandItsIntermediatesonNanoporousGold,ACSCatal.DOI:10./acscatal.1c

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