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▲第一作者：余钟亮;通讯作者：余钟亮/官国清通讯单位：上饶师范学院/日本国立弘前大学论文DOI：10./acscatal.0c全文速览日本国立弘前大学官国清课题组联合国内上饶师范学院、中国科学院山西煤炭化学研究所、太原理工大学合成了两种具有不同晶面（和）暴露选择性且存在明显的酸碱性差异的γ-Mo2N催化剂，这两种催化剂可表现出截然相反的甲酸分解选择性：酸性bulkγ-Mo2N可催化甲酸的选择性脱水反应，而碱性的负载型γ-Mo2N可催化甲酸的选择性脱氢反应。背景介绍甲酸可作为可再生能源转化体系的中心。甲酸既可通过“绿氢”和温室气体CO2反应制得，也可直接从生物质转化过程中获得。甲酸的选择性脱水使得甲酸可被看作CO载体，其储CO质量分数达60.8%；选择性脱氢可使得甲酸成为H2载体，其储H2质量分数可达4.4%；通过纯CO和H2的简单混合，理论上可获得任意CO/H2比率的“绿色合成气”用于化学品的合成。虽然多种催化剂具有甲酸的选择性分解活性，然而几乎没有一种催化组分同时具有选择性脱水和选择性脱氢性能的相关报导。Mo2N被广泛用作加氢脱氮、脱硫、脱氧，F-T合成，合成氨等反应的催化剂，但是Mo2N催化甲酸分解反应的研究还未见报导。本文亮点通过晶面暴露选择性和酸碱性调控，实现了γ-Mo2N催化甲酸分解的选择性从脱水到脱氢的转变。图文解析▲Figure1.XRDpatternsofthesynthesizedbulkandNCsupportedγ-Mo2NcatalystandtheNCsupportitself.本文首先通过钼酸铵和两种不同含氮化合物（hexamethylenetramine和p-phenylenediamine）结合分别获得钼基前驱体，然后通过一步热解法（℃）直接获得相应钼基催化剂。图1所示为合成的bulk和负载型催化剂、及氮修饰碳载体（NC）的XRD衍射图，两种催化剂的衍射峰位与γ-Mo2N(PDF#25-)对应，表明前驱体经热解反应后可成功制得γ-Mo2N催化剂。▲Figure2.SEMandTEMimagesof(a)bulkγ-Mo2Nand(b)γ-Mo2N/NC:(-1)SEM,(-2)TEM,and(-3)HRTEM:thewhite,red,andyellowrectanglesdenotethelatticespacingsof0.nm,0.nm,and0.nm,respectively.我们对这两种催化剂进行了微观形貌考察（图2）。由SEM图可以看出，bulkγ-Mo2N催化剂主要以表面平整的大颗粒形态存在，而负载型γ-Mo2N主要以粗糙的小颗粒形式存在。由TEM图可以看出，bulkγ-Mo2N主要暴露晶格间距为0.nm的()面，而负载型γ-Mo2N则更倾向于暴露晶格间距为0.nm的()面。进一步地，我们比较了bulkγ-Mo2N和商业化γ-Al2O3的NH3-TPD曲线（图3），虽然比表面积很小，bulkγ-Mo2N催化剂依然表现出比γ-Al2O3更强的酸性，由此我们推断其暴露的晶面为Mo端取向的()晶面。进一步地，我们比较了这两种γ-Mo2N的酸碱特性差异（图4）。负载后γ-Mo2N的酸性位点只有略微增加（图4a），相对地，负载后γ-Mo2N的碱性较bulkγ-Mo2N明显增强（图4b）。▲Figure3.ComparisonofNH3-TPDcurvesofγ-Mo2Ncatalystwiththe

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