中科院CO2还原转化生成甲酸和乙醇研究取

近日，中科院低碳转化科学与工程重点实验室暨上海高研院-上海科技大学低碳能源联合实验室在电催化二氧化碳(CO2)还原转化生成甲酸和乙醇方面均取得重要进展，相关结果分别发表于国际知名期刊《德国应用化学》(Angew.Chem.Int.Ed.,doi:10./anie.07098;Angew.Chem.Int.Ed.,doi:10./ange.06777)。

前言

现代社会消耗了大量煤、石油和天然气等化石能源，使温室气体如CO2排放量急剧增加，引起了全球气候变暖等日益严峻的环境问题。通过电催化CO2转化，采用可再生的风电、太阳能发电或富余核电等洁净电能为能源，在常温、常压条件下将CO2直接一步转化为一氧化碳、甲酸、甲醇、碳氢化合物等燃料及化学品，同时实现了CO2的资源化利用和洁净电能的有效存储，表现出极具潜力的应用前景。如何高效率地获得高附加值的化学品是CO2电催化转化研究中极具挑战性的热点课题。

研究内容图文速递

陈为工作小组经过近两年的不断探索，筛选、尝试了大量金属、合金催化剂，最终发现由金属钯(Pd)、锡(Sn)组成的Pd-Sn合金催化剂具有非常优异的性能。只需施加非常低的电压(-0.43Vvs.RHE)，该催化剂就能够将所输入电能的99%(电流效率)用于驱动CO2转化生成甲酸。甲酸是基本有机化工原料之一，广泛用于农药、皮革、染料、医药和橡胶等工业。此项研究以CO2为原料，利用可再生电能高效率合成甲酸，显示出良好的应用前景。

图1.催化剂的显微组织分析和体积组成

图2.电催化剂的表面分析

图3.Pd/C、Sn/C和合金PdxSn/C在施加电位下的法拉第效率和超电势

图4.在PdSnO2表面上CO2电还原形成CO和HCOOH的计算反应能量曲线

此外，通过电催化过程将CO2转化生成含有两个(及以上)碳原子的产物，如乙烯、乙醇等非常困难，也是行内研究人员重点攻克的目标。该研究团队在前期纳米碳材料研究的基础上，开发出了氮掺杂的介孔碳(N-carbon)材料用于电催化CO2转化。通过调控N-carbon的孔道结构和表面活性位构型，成功实现了CO2直接转化生成乙醇。乙醇是用途最为广泛的基础化学品之一，应用于合成醋酸、饮料、香精、染料、燃料等，例如添加有乙醇的汽油在美国、巴西大量使用。目前，优化的N-carbon催化剂，在-0.56V(vs.RHE)电压下电催化CO2转化生成乙醇的电流效率达到77%(图1)。此项研究工作为设计、创制高活性和高选择性生成多碳产物的电催化体系提供了新思路，受到审稿人的高度评价，被编辑列为VeryImportantPaper(VIP,lessthan10%)。

图5.基于含氮介孔碳电催化二氧化碳直接制乙醇

图6.在吡啶和吡咯N位点将CO2电还原成乙醇的计算反应能量图

来源：中科院上海高等研究院，部分内容由科普化工整编

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