NatureCommun甲酸脱氢,不

作为一种极有前途的氢载体，甲酸（HCOOH）具有可再生，安全且无毒等优点。尽管贵金属基催化剂在HCOOH脱氢中表现出出色的活性，但开发高效的非贵金属多相催化剂以替代贵金属催化剂仍然是一个巨大的挑战。近日，中南大学王梁炳教授，梁叔全教授，中科大杨金龙院士报道了调节Ti3C2TxMXenes表面的氧覆盖率，以提高对HCOOH脱氢的催化活性。本文要点要点1.研究人员首先通过将商用Ti3AlC2粉末在氢氟酸(HF)中浸泡72h，然后经超声波处理，合成了Ti3C2TxMXenes(Tx代表表面的吸附物种)。HAADF-STEM图像显示，Ti3C2Tx-、Ti3C2Tx-和Ti3C2Tx-显示出类似于Ti3C2Tx-25的纳米片状形貌。在放大的Ti3C2Tx-的HAADF-STEM图像中进一步观察发现，晶格间距为2.6?，对应于Ti3C2TxMXenes的(0ˉ)晶面。单个Ti3C2Tx-纳米薄片的STEM能量色散X射线(EDX)元素映射图像显示，Ti、O、C、F和Al元素分布均匀。要点2.令人印象深刻的是，在°C的空气中处理（Ti3C2Tx-）后，Ti3C2TxMXenes显著增加了表面氧原子的数量，而没有改变晶体结构，其质量活性为mmolg-1h-1，选择性为％在80°C下H2的浓度分别为商用Pd/C和Pt/C的2.2倍和2.0倍。要点3.进一步的机理研究表明，在具有不同表面氧原子覆盖度的Ti3C2TxMXene上，HCOO*是HCOOH脱氢反应的中间体。增加Ti3C2TxMXenes表面的氧覆盖度，不仅降低了势垒，促进了HCOO*向CO2*的转化，而且削弱了CO2和H2的吸附能，从而加速了HCOOH的脱氢。Hou,T.,Luo,Q.,Li,Q.etal.ModulatingoxygencoverageofTi3C2TxMXenestoboostcatalyticactivityforHCOOHdehydrogenation.NatCommun11,()DOI：10./s---7

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