均相催化与酶催化

将二氧化碳有效转化为化学物质和燃料是合成生产链脱碳的关键挑战。甲酸(FA)代表CO2氢化的第一产物,可作为高附加值产物的前体或用作储氢载体。然而,通常需要碱来克服FA合成中的热力学障碍,而且会产生废物并需要对甲酸盐进行后处理。缓冲剂的使用可以克服这些限制,但是到目前为止,它们的催化性能还不太好。

有鉴于此,英国诺丁汉大学VictorSans等人,提出了一种利用IL作为缓冲剂催化将二氧化碳转化为FA的方法,具有非常高的效率和与碱辅助系统相当的性能。

本文要点

要点1.提出了一种在缓冲条件下用于CO2加氢的催化系统,该缓冲系统专门设计用于在很宽的温度范围内工作。这可以通过将条件推至反应所施加的热力学极限来优化催化剂性能,从而平衡动力学和热力学性能并实现高催化效率。催化剂的稳定性使得能够添加路易斯酸,从而提高了催化剂的活性和稳定性。

要点2.碱性离子液体,Ru基催化剂和路易斯酸催化剂的组合在高温下显示出高效率,平衡了动力学和热力学性能。观察到的催化活性是迄今为止在无碱体系中观察到的最高活性,并且与采用碱性条件导致热力学稳定的甲酸盐形成的文献报道相当。

要点3.多功能碱性离子液体和催化剂设计的结合使得FA的合成具有很高的催化效率,TONs8×和TOFs2.1×h-1。

总之,该工作将为将CO2加氢为化学物质以及将氢存储在液体能量载体中开辟了新的途径。

Weilhard,A.,Argent,S.P.Sans,V.Efficientcarbondioxidehydrogenationtoformicacidwithbufferingionicliquids.NatCommun12,().

DOI:10./s---0



转载请注明地址:http://www.abmjc.com/zcmbyf/379.html