电催化学术利用可再生能源电催化还原二氧化碳（CO2）被广泛认为是建立可持续闭式碳循环经济的一条很有前途的途径。然而，由于在抑制竞争性析氢反应和控制全过程选择性方面存在固有的挑战性，进而阻碍了该催化剂的广泛应用。此外，一个关键参数是CO2在许多电解质中的溶解度有限，并且阻碍了其向电极的质量传输。有鉴于此，德国波鸿鲁尔大学Ulf-PeterApfel报道了在超临界CO2（scCO2）以及环境条件下进行CO2电解还原的比较研究。基于铜基催化剂对CO2R的有利性能，研究人员在两种不同类型的碳载体（Cu/C）上制备铜纳米颗粒，并将其用作本研究的基准催化剂体系。本文要点要点1.研究人员使用Cu/C催化剂的单相scCO2/乙腈（MeCN）/H2O体系的恒电位电解质，在-1.42V（vsDMFc）下，其电流密度比常温下提高了4.6倍。与环境条件相比，在加压条件下，析氢反应被显著抑制，电流效率从约60%降至8%。相应地，在scCO2中使用Cu/CT电极可以显著提高CO2R产品的电流效率，最高可达82%，并且具有很高的甲酸选择性（电流效率为66%）。此外，scCO2/MeCN/H2O混合物明显稳定了纳米铜颗粒在Cu/C催化剂中的分散。要点2.与环境条件相比，scCO2有利于在较低过电位下获得较高的电流密度，可以显著抑制析氢反应，从而显著影响工艺选择性，以及抑制电解过程中的纳米颗粒团聚。尤其是高的CO2R选择性和较高的电流密度来源于scCO2条件下高温和压力的协同作用。这项研究进一步揭示了scCO2条件对催化剂有利影响，并为scCO2条件下替代电催化过程设计提供了有价值的见解。KaijungePuring,etal,AssessingtheInfluenceofSupercriticalCarbonDioxideontheElectrochemicalReductiontoFormicAcidUsingCarbon-SupportedCopperCatalysts,ACSCatal.DOI:10./acscatal.0c
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