近日,中科院大连化物所航天与新材料研究室黄延强研究员、杨小峰副研究员与大连理工大学王新葵副教授合作,在二氧化碳加氢合成甲酸研究中取得新进展,研究成果已在线发表于NatureCommunications。
CO2加氢合成甲酸是一个原子经济性反应,生成的甲酸不仅是重要的化工原料,还可作为一种理想的液态储氢材料。CO2分子中的碳原子处于最高价态且化学性质相对惰性,对其进行有效活化是实现CO2高效转化的关键。该团队设计了一种席夫碱修饰的纳米金催化剂,利用席夫碱基团中的氮中心与CO2发生弱相互作用生成氨基甲酸盐两性离子,并进一步在纳米金催化剂上发生加氢反应生成甲酸。
实验结果表明:不同于传统多相催化剂的碳酸氢盐加氢路径,气相CO2能够直接在席夫碱修饰的金催化剂上加氢转化为甲酸,在90℃、8.0MPa反应条件下,生成甲酸的转化数可达14,(12h)。席夫碱与CO2这种弱的相互作用模式为CO2的低温活化提供了新途径。
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