电催化CO2还原(CO2RR)是一种很有前途的缓解能源和环境问题的方法,但控制反应途径和产物仍然具有挑战性。甲酸是电催化CO2还原有价值的燃料。Sn、Pb、和In是常见的电催化CO2制甲酸的催化剂。Cu基催化剂可以产生碳氢化合物和乙醇,但是伴随着析氢反应(HER),甲酸的法拉第电流效率较低并且分布在含有较多液相产物的液相电解质中,需要特殊的分离处理。
提高电催化性能的有效途径是增加阴极的CO2供给量。根据亨利定律,活性溶剂化/水合CO2(aq)和H2CO3物种在CO2分压增加的情况下,电解质中的浓度相应增加。因此,在较高的CO2压力下进行CO2RR反应有利于提高电解液中活性原料分子的溶解度,提高电解的效率。然而,铜基电催化剂在高压下通常产生不同的CO2RR产物而对甲酸选择不高。此外,在高压下一个未解决的挑战是缺乏有效的氧气释放(OER),使用非贵金属电催化剂与CO2RR配对以获得高的整体能量转换效率。
有鉴于此,斯坦福大学的戴宏杰设计了一种超纯铜箔的方波电化学氧化还原循环处理方法,制备了富含()取向Cu2O纳米粒子的亚微米厚膜,用于CO2RR,CO2压力为1-60atm。
本文要点
要点1.在KHCO3溶液中,45atm以上,SW-Cu2O/Cu电极抑制了析氢反应(HER),甲酸的法拉电第电流效率高达98%,连续运行20h,高效选择性生成甲酸具有良好的稳定性。要点2.全电解槽与碳酸氢镍配合使用,可获得高达55.8%的能量效率,在新设计的KOH/硼酸盐催化剂中,能够在高CO2压力下维持碱性pH环境。要点3.全电解槽在不需要产品分离的情况下,生成的甲酸有效量约为~0.4g/cm2。JiachenLi,etal.ElectroreductionofCO2toformateoncopperbasedelectrocatalystathighpressureswithhighenergyconversionefficiency.JACS,DOI:10./jacs.0c转载请注明地址:http://www.abmjc.com/zcmbjc/386.html